Rinne Rokudou memiliki masalah yang lebih besar daripada bersekolah—yaitu, membantu roh berpindah ke kehidupan selanjutnya. Karena tanggung jawab ini, ia sering kekurangan uang dan kesulitan membeli kebutuhannya: makanan, pakaian, dan alat pengusir setan.
Sakura Mamiya telah bisa melihat hantu sejak kecil. Ia berharap bisa mengatasinya, tetapi bahkan setelah masuk SMA, tidak ada yang berubah. Lebih parahnya lagi, saat pertama kali teman sekelasnya yang selalu absen, Rinne, datang ke sekolah, hanya Sakura yang bisa melihatnya. Ia berasumsi, seperti yang akan dilakukan siapa pun, bahwa Rinne adalah hantu. Namun, yang mengejutkan Sakura, Rinne tetap bersekolah seperti biasa keesokan harinya. Kyoukai no Rinne mengisahkan perjalanan Sakura saat ia mempelajari sifat asli Rinne dan keberadaan dunia supernatural yang tersembunyi.