Beberapa bulan telah berlalu sejak insiden Benih Permata, dan Nanoha Takamachi bersiap-siap untuk menyambut Fate Testarossa kembali dari persidangannya dengan Biro Administrasi. Setelah menerima pengampunan bersyarat atas perannya dalam mencegah krisis, Fate telah diizinkan untuk bersekolah bersama Nanoha. Namun, sebelum kedua gadis itu dapat menyesuaikan diri dengan kehidupan sehari-hari mereka, sekelompok penyihir gelap tiba-tiba menyerang mereka. Dikalahkan oleh para penyerang yang tidak mereka kenal, Nanoha dan Fate diserang oleh sebuah grimoire yang tidak menyenangkan, dan Raising Heart serta Bardiche mengalami kerusakan dalam prosesnya.
Orang-orang di balik penyergapan ini dikenal sebagai Wolkenritter, dan keempat anggotanya-Vita, Signum, Shamal, dan Zafila yang sudah tidak asing lagi-dipanggil oleh Kitab Kegelapan untuk melaksanakan perintah jahatnya. Pemilik buku saat ini adalah gadis muda Hayate Yagami, yang tidak menyadari sifat aslinya, sementara Wolkenritter, yang mengisi kekuatannya dengan mana yang dicuri secara paksa, berkewajiban untuk menyelesaikan buku tebal itu.
Dalam keadaan kehabisan tenaga dan tidak memiliki senjata, Nanoha dan Fate harus berpacu dengan waktu untuk memulihkan kekuatan mereka dan menghadapi Wolkenritter, dengan tujuan mencegah kuartet tersebut menyelesaikan Kitab Kegelapan dan melepaskan sihirnya yang menghancurkan dunia.
