Umat manusia akhirnya dihadapkan pada ancaman para Custodian – spesies makhluk hidup purba yang dianggap bertanggung jawab karena mengutuk umat manusia untuk berbicara dengan bahasa yang berbeda ribuan tahun yang lalu. Para pemegang Symphogear-Hibiki Tachibana, Tsubasa Kazanari, Chris Yukine, Maria Cadenzavna Eve, Kirika Akatsuki, dan Shirabe Tsukuyomi-dikirim ke Antartika untuk mengambil sebuah benda peninggalan kuno. Setelah mengamankannya dan menyelamatkan staf ilmiah yang ada di sana dari Peti Mati, mekanisme pertahanan otomatis yang melindunginya, peninggalan tersebut diberikan kepada para peneliti Amerika karena perjanjian internasional.
Organisasi kriminal Noble Red, sisa-sisa Illuminati Bavaria yang sebelumnya diperangi, mulai mengincar relik tersebut. Akankah para pemegang Symphogear dan organisasi pendukungnya S.O.N.G. dapat menggagalkan rencana organisasi yang bersekongkol melawan mereka?